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Lozano Rodríguez, Pedro

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Lozano Rodríguez, Pedro
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Universidad de Murcia. Departamento de Bioquímica y Biología Molecular"B" e Inmunología
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Now showing 1 - 10 of 18
  • Publication
    Open Access
    Ionic liquids as an enabling tool to integrate reaction and separation processes
    (RSC, 2019-10-22) Alvarez, Elena; Porcar, Raul; Garcia-Verdugo, Eduardo; V Luis, Santiago; Lozano Rodríguez, Pedro; Villa Aroca, Rocío; Bioquímica y Biología Molecular B e Inmunología
    The development of advanced processes able to directly provide pure products by integrating chemical transformations, product separation and recovery and reuse of the solvent and the catalytic phases by straightforward and smart approaches, is a key feature to build green chemical processes. The unique properties of ILs, one of the key enabling technologies, can lead, when combined with (bio)catalysts, to amazing synergies not only improving the catalytic efficiency (i.e. improved activity and enantioselectivity, enhanced stability, etc.), but also allowing the design of smarts approaches for product separation (e.g. IL/scCO2 biphasic reactors, membrane reactors, nanodrop systems, microfluidic devices, supported ionic liquid phases, sponge-like ionic liquids, etc.), incorporating the full recovery and reuse of the catalyst and the ILs phase. This tutorial review highlights representative examples of ILs-based systems integrating reaction/separation as a tool for the development of sustainable chemical processes leading to clean and pure chemical products.
  • Publication
    Open Access
    Comunicaciones Póster.-Síntesis enzimática de monooleato de glicerilo en líquidos iónicos con comportamiento esponja
    (2020-06-02) Gómez García, Celia; Bernal, Juana; Lozano Rodríguez, Pedro; Facultades, Departamentos, Servicios y Escuelas::Departamentos de la UMU::Bioquímica y Biología Molecular B e Inmunología
  • Publication
    Open Access
    Energías renovables.- SÍNTESIS ENZIMÁTICA DE BIOCOMBUSTIBLES OXIGENADOS EN LÍQUIDOS IÓNICOS TIPO ESPONJA
    (2020-04-29) NICOLÁS SAAVEDRA, Ángel; GÓMEZ GARCÍA, Celia; SÁNCHEZ-GÓMEZ, Gregorio; Lozano Rodríguez, Pedro; Nieto Cerón, Susana; Facultades, Departamentos, Servicios y Escuelas::Departamentos de la UMU::Química Inorgánica
    RESUMEN La síntesis biocatalítica de los biocombustibles oxigenados (ésteres grasos de solketilo, FASEs) y biodiesel (ésteres grasos de metilo, FAMEs) ha sido llevada a cabo por esterificación directa de ácidos grasos (por ejemplo, ácido laúrico, mirístico, palmítico y oleico) con solketal o metanol, y la transesterificación de aceites vegetales (por ejemplo, aceites de girasol, oliva, algodón y usado de cocina) con los mismos alcoholes, en líquidos iónicos hidrofóbicos (ILs) basado en cationes con larga cadena de carbonos (por ejemplo, [C18tma][NTf2] Bis(tri- fluorometilsulfonil)imida de 1-metil-3- octadecilimidazolio). Estos ILs hidrofóbicos son conmutables variando la temperatura en fases líquido / sólido que se comportan como un sistema similar a una esponja. Como fases líquidas, son excelentes medios de reacción monofásicos para las biotransformaciones propuestas con todos los sustratos grasos mencionados, por ejemplo cerca del 100 % de rendimiento de FASEs y FAMEs en 6h a 60oC. Mediante el uso de aceite de cocina usado mezclado con ácidos grasos como sustrato, biocombustibles verdes conteniendo ambos FASEs y FAMEs, pueden fácilmente ser preparados. Además, la mezcla puede ser fácilmente separada mediante iterativas centrifugaciones a temperaturas controladas en tres fases, que son el IL sólido, agua y FAMEs+FASEs que conduce a un enfoque sencillo y limpio que permite la recuperación completa del IL para su posterior reutilización y el simple aislamiento del producto.
  • Publication
    Open Access
    Highly selective biocatalytic synthesis of monoacylglycerides in sponge-like ionic liquids
    (RSC, 2017) Gómez, Celia; Sánchez-Gómez, Gregorio; García-Verdugo, Eduardo; Luis, Santiago V.; Lozano Rodríguez, Pedro; Nieto Cerón, Susana; Bioquímica y Biología Molecular B e Inmunología
    The biocatalytic synthesis of monoacylglycerides (MAGs) was carried out by the direct esterification of fatty acids (i.e. oleic, palmitic, myristic and lauric acids, respectively) with glycerol in different ionic liquids (ILs) based on cations with long alkyl side-chains (i.e. 1-hexadecyl-3-methylimidazolium bis(trifluoromethylsulfonyl)imide [C16mim][NTf2], 1-dodecyl-3-methylimidazolium tetrafluoroborate [C12mim][BF4]). Although all ILs have been shown as suitable reaction media for Novozym 435-catalyzed esterification of glycerol with free fatty acid, a highly selective selectivity of MAGs was only observed for the [C12mim][BF4] case (i.e up to 99% selectivity and yield for the monolaurin case). Furthermore, as these ILs are temperature switchable ionic liquid/solid phases that behave as sponge-like system, a straightforward protocol for IL-free MSGs recovery, based on iterative centrifugations at controlled temperature, has been developed.
  • Publication
    Open Access
    (Bio) Catalytic Continuous Flow Processes in scCO2 and/or ILs: Towards Sustainable: (Bio)Catalytic Synthetic Platforms
    (2011) García Verdugo, Eduardo; Santiago Vicente, Luis; Pucheault, Mathieu; Vaultier, Michel; Lozano Rodríguez, Pedro; Bioquímica y Biología Molecular B e Inmunología
  • Publication
    Open Access
    Chemo-enzymatic production of omega-3 monoacylglycerides using sponge-like ionic liquids and supercritical carbon dioxide
    (2020-07-22) Alvarez, Elena; Donaire González, Antonio; Garcia-Verdugo, Eduardo; Luis, Santiago V; Lozano Rodríguez, Pedro; Nieto Cerón, Susana; Villa Aroca, Rocío; Bioquímica y Biología Molecular B e Inmunología
    A clean chemo-enzymatic synthesis of omega-3 monoacylglycerides was carried out by two consecutive catalytic steps, the enzymatic transesterification of raw fish or linseed oil with solketal for producing fatty acid solketyl esters, followed by the hydrolysis of these solketal moieties catalysed by solid acids (e.g. zeolites) in either supercritical carbon dioxide (scCO2) or sponge-like ionic liquids (SLILs). By using scCO2 as reaction/extraction medium, an excellent performance of both coupled catalytic steps was observed when t-butanol was used as a co-solvent, resulting in a 100% monoacylglyceride yield for seven days under continuous operation and without any loss in catalytic activity. For discontunuous operation, the process involved two separated steps in SLIL and water, respectively, leading to 100% product yield and IL-free monoacylglyceride product by following a cooling and centrifugation protocol, which allow for the full recovery of the enzyme / SLIL / zeolite components of the reaction system that could be reused for at least 6 cycles with unchanged catalytic performance.
  • Publication
    Open Access
    Energías renovables.- SÍNTESIS ENZIMÁTICA DE BIODIESEL EN LÍQUIDOS IÓNICOS CON COMPORTAMIENTO ESPONJA
    (2020-04-28) GÓMEZ GARCÍA, Celia; NICOLÁS SAAVEDRA, Ángel; SÁNCHEZ GÓMEZ, Gregorio; Lozano Rodríguez, Pedro; Nieto Cerón, Susana; Facultades, Departamentos, Servicios y Escuelas::Facultades de la UMU::Facultad de Química
    RESUMEN Los líquidos iónicos tipo esponja (SLILs) son líquidos iónicos hidrófobos basados en cationes alquilo con largas cadenas laterales que cambian de estado líquido a sólido con la temperatura (ejemplo: ([C16tma][NTF2]). Son una nueva clase de disolvente, cuyo uso ha dado lugar a una revolución de la química verde por su única gama de propiedades físico-químicas, encabezadas por su insignificante presión de vapor y su excepcional capacidad para estabilizar los biocatalizadores. Los SLILs se han utilizado para desarrollar procesos limpios para la síntesis biocatalítica de compuestos de alto valor añadido [1] y su separación mediante métodos sencillos. Además en fase líquida, los SLILs han demostrado ser excelentes disolventes, generando medios líquidos monofásicos a temperaturas compatibles con la catálisis enzimática [2,3,4]. En esta comunicación se presentan las cualidades de los SLILs para desarrollar procesos sencillos y limpios para la síntesis de compuestos sintéticos casi puros, por ejemplo oleato de metilo (biodiesel) por transesterificación de triacilglicéridos con metanol con un rendimiento del 100% en 8 horas a 60◦C en dos etapas: una etapa de síntesis enzimática en fase líquida, y luego una etapa de separación del producto por centrifugación, resultando en un sistema trifásico con preservación total de la actividad del biocatalizador para su posterior reutilización en sucesivos ciclos.
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    Restricted
    Clean enzymatic production of flavor esters in Spongelike Ionic Liquids
    (American Chemical Society, 2019-07-02) Alvarez, Elena; Rodríguez, José; Villa Aroca, Rocío; Gómez, Celia; Donaire, Antonio; Villa Aroca, Rocío; Lozano Rodríguez, Pedro; Nieto Cerón, Susana; Bioquímica y Biología Molecular B e Inmunología
    The biocatalytic synthesis of 16 flavor esters was carried out by the direct esterification of aliphatic acids (e.g., acetic, propionic, etc.) with an alcohol (e.g., cinnamyl alcohol, benzyl alcohol, anisyl alcohol, rac-1-phenylethanol, or rac-sulcatol) using hydrophobic ionic liquids (ILs) based on ammonium or imidazolium cations containing a long alkyl side chain (e.g., hexadecyltrimethylammonium bistriflimide, [C16tma][NTf2]) as the reaction medium. As temperature-switchable liquid/solid phases, these ILs behave as spongelike systems (so-called spongelike ionic liquids (SLILs)), which act as excellent monophasic reaction media for the lipase-catalyzed synthesis of flavor esters. Under appropriate selected reaction conditions (e.g., enzyme, substrate molar ratio, nature of the SLIL, etc.), product yields near 100% were obtained for all of the synthesized flavor esters. Because of the unique spongelike properties of these ILs, a separation protocol based on the centrifugation of the solid IL/flavor ester through nylon membranes was successfully used. By means of this approach, the clean separation of all flavor products from the solid reaction media was easily achieved, while the recovered SLIL/biocatalyst system was reused for six consecutive operation cycles with unchanged catalytic performance.
  • Publication
    Open Access
    A green chemo-enzymatic approach for CO2 capture and transformation into bis(cyclic carbonate) esters in solvent-free media
    (American Chemical Society, 2024-10-02) Ruiz, Francisco J.; Velasco, Francisco; Porcar, Raul; Garcia Verdugo, Eduardo; Villa Aroca, Rocío; Lozano Rodríguez, Pedro; Nieto Cerón, Susana; Bioquímica y Biología Molecular B e Inmunología
    A sustainable approach for CO2 capture and chemo-enzymatic transformation into bis(cyclic carbonate) esters from CO2, glycidol and organic anhydrides under solvent-free conditions has been demonstrated. The chemo-enzymatic process is based in two consecutive catalytic steps, which can be executed through separated operations, or within a one-pot combo system, taking advantage of the synergic effects that emerge from integrating ionic liquid (ILs) technologies and biocatalysts. In a first step, lipase-catalyzed transesterification and esterification reactions of different diacyl donors (e.g. glutaric anhydride, succinic anhydride, dimethyl succinate, etc.) with glycidol in solvent-free under mild reaction conditions (70 °C, 6 h), producing the corresponding diglycidyl esters derivatives up to 41% yield. By a second step, the synthesis of bis(cyclic carbonate) esters was carried out as results of the cycloaddition reaction of CO2 (from an exhausted gas source, 15% CO2 purity) on these diglycidyl esters, catalyzed by the covalently attached 1-decyl-2-methylimidazolium IL (Supported Ionic Liquid-Like Phase, SILLP), in solvent-free, leading up to 65% yield after 8 h at 50 °C and 1MPa CO2 pressure. Both key elements of the reaction system (biocatalyst and SILLP) were successfully recovered and reused for at least 5 operational cycles. Finally, different metrics have been applied to assess the greenness of the solvent-free chemo-enzymatic synthesis of bis(cyclic carbonate) esters here reported.
  • Publication
    Open Access
    Energías renovables.- LÍQUIDOS IÓNICOS: ESTRATEGIA PARA LA SÍNTESIS DE GLICEROL MONOLAURATO ENERGÉTICAMENTE SOSTENIBLE
    (2020-04-29) GÓMEZ GARCÍA, Celia; NICOLÁS SAAVEDRA, Ángel; SÁNCHEZ-GÓMEZ, Gregorio; Lozano Rodríguez, Pedro; Nieto Cerón, Susana; Facultades, Departamentos, Servicios y Escuelas::Departamentos de la UMU::Bioquímica y Biología Molecular B e Inmunología; Facultades, Departamentos, Servicios y Escuelas::Departamentos de la UMU::Química Inorgánica
    RESUMEN Desde hace unos años, existe una corriente que propugna el desarrollo de procesos más comprometidos con el medio ambiente, conocida como Química Verde. Una de sus líneas se centra en la síntesis de biodiesel mediante ensayos de transesterificación de riacilgliceroles y un alcohol, generalmente metanol [1]. Estas reacciones generan glicerol como subproducto, que a su vez, puede ser reutilizado para la síntesis de monoacilgliceroles (MAGs). Los MAGs y sus derivados poseen un papel muy importante en la industria, ya que sus propiedades y estructura les convierten en perfectos emulsionantes en industrias cosmética, farmacéutica y de la alimentación [2]. Entre los MAGs, el glicerol monolaurato (ML) interesa por sus propiedades bactericidas y antiinflamatorias y es usado como suplemento dietético. Hasta el momento, la síntesis de MAGs se realiza mediante glicerólisis promovida por catalizadores inorgánicos alcalinos, como KOH o Ca(OH)2. Esta reacción es muy costosa energéticamente ya que requiere elevadas temperaturas (~225ºC) y sólo ofrece un rendimiento en torno al 40-60% MAG [3], requiriendo posteriormente técnicas de destilación para su purificación [4]. Los líquidos iónicos (ILs) son redes de iones que se encuentran en estado líquido a temperaturas inferiores a 100ºC. Se consideran solventes verdes para una gran cantidad de procesos químicos gracias a sus excelentes propiedades, como su baja volatilidad y su estabilidad térmica entre otras [5]. Es importante destacar la capacidad de estos ILs para estabilizar la actividad de ciertas enzimas en solventes no acuosos [6]. Además, mediante la elección de las correspondientes especies catiónicas y aniónicas, podemos moldear las propiedades de los ILs en función de nuestros requerimientos y controlando la temperatura podemos generar un medio homogéneo en el que dos sustratos inmiscibles coexistan en una misma fase. Nuestro grupo ha desarrollado una estrategia biocatalítica para la síntesis de ML, sustituyendo los catalizadores habituales por líquidos iónicos, que utilizando unas condiciones más moderadas de temperatura (60ºC), ofrecen rendimientos mucho mayores (~100%), una mayor especificidad del producto y sobre todo, su fácil recuperación mediante un protocolo de sencillas centrifugaciones a temperaturas controladas, sin necesidad de utilizar metodologías energéticamente más costosas [7].