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Navarro Rodríguez, Mario

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Navarro Rodríguez, Mario
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Universidad de Murcia. Departamento de Física
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    Open Access
    Electrostatic characterization of disordered 2D materials through force microscopy
    (Universidad de Murcia, 2026-01-15) Navarro Rodríguez, Mario; Palacios Lidón, Elisa; Sin departamento asociado; Escuela Internacional de Doctorado
    El estudio de materiales bidimensionales constituye uno de los campos más activos en la física y la ciencia de materiales contemporáneas, impulsado por su enorme potencial en aplicaciones optoelectrónicas, energéticas y biotecnológicas. Entre ellos, el óxido de grafeno (GO) y el óxido de grafeno reducido (RGO) destacan por su versatilidad y propiedades altamente sintonizables. Sin embargo, la comprensión detallada de sus mecanismos de transporte y de las interacciones electrónicas que emergen en presencia de desorden estructural sigue siendo un desafío. En este contexto, la caracterización a escala nanométrica resulta esencial para establecer la conexión entre morfología, propiedades eléctricas y comportamiento funcional. Para abordar este problema, en esta Tesis Doctoral se emplea la microscopía de fuerzas atómicas (AFM) como herramienta central combinando mediciones electrostáticas y ópticas para arrojar luz a esta problemática. El primer bloque de resultados aborda el proceso de reducción del GO y su evolución hacia RGO. Se desarrolla un método reproducible y controlado para obtener materiales con distintos grados de reducción, lo que permite estudiar de forma sistemática cómo la eliminación progresiva de grupos oxigenados transforma las propiedades del material. A partir de medidas electrostáticas se identifican magnitudes experimentales que distinguen inequívocamente entre GO y RGO, demostrando que pueden emplearse como indicadores equivalentes a magnitudes usadas tradicionalmente. Asimismo, se identifican estados intermedios de reducción, en los que coexisten regiones aislantes y conductoras dentro de una misma lámina, abriendo la posibilidad de emplearlas como plantillas para funcionalización selectiva. En el segundo bloque se desarrolla un modelo teórico para describir la evolución temporal de cargas en superficie, incorporando simultáneamente los efectos de conducción en volumen y superficie. Este marco permite explicar observaciones como el decaimiento no uniforme de la carga o la aparición de dinámicas dependientes de la escala espacial. El modelo es validado experimentalmente, demostrando que puede emplearse para caracterizar cuantitativamente la conductividad de superficie y volumen. El tercer bloque examina cómo la dinámica de carga influye directamente en la medida de altura aparente de materiales bidimensionales y en las medidas electrostáticas. Se demuestra que las diferencias de espesor observadas entre GO y RGO no se deben únicamente a efectos capilares, como se asumía tradicionalmente, sino también a procesos disipativos de origen electrónico, interpretados como disipación Joule en la nanoescala. Además, se demuestra que las dinámicas de carga inducidas por el sensor influyen significativamente en las medidas electrostáticas, pudiendo llevar a interpretaciones erróneas si no se consideran. Sin embargo, caracterizando adecuadamente estos efectos de conductividad superficial finita, es posible estimar la conductividad superficial de materiales 2D. Experimentos a temperatura variable muestran, además, que la conductividad superficial disminuye monótonamente con la temperatura, en concordancia con el comportamiento esperado para materiales electrónicos desordenados.En el último bloque se explora la funcionalización no covalente de GO y RGO con protoporfirina IX (PPIX). Los resultados muestran que la organización molecular y la respuesta óptica dependen fuertemente del grado de reducción del material: mientras que en GO la fluorescencia de PPIX se mantiene, aunque alterada respecto a la observada en solución, en RGO sin embargo, esta desaparece debido a una transferencia de electrones hacia la lámina. Simulaciones de dinámica molecular confirman que esta diferencia proviene de la distinta naturaleza de las interacciones entre molécula y superficie, que determinan la geometría de adsorción y la eficiencia en la transferencia de carga. En conjunto, esta tesis establece un marco experimental y conceptual para el estudio de materiales bidimensionales desordenados. Los resultados demuestran que las propiedades electrónicas de GO y RGO están estrechamente ligadas a su estructura local y a la dinámica de carga superficial, aportando herramientas y modelos que permiten cuantificar estos efectos con precisión.
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