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    Aplicación de técnicas de remediación (fotocatálisis heterogénea y solarización) para minimizar la presencia de residuos de insecticidas en agua y suelo
    (2016-05-04) Garrido Martín, Isabel; Navarro García, Simón; Fenoll Serrano, José; Facultad de Química
    La aplicación de plaguicidas para proteger a los cultivos de plagas y enfermedades es una práctica agrícola habitual. Los plaguicidas han sido los causantes del aumento en la producción de alimentos en las últimas décadas, pero su uso ha producido, en determinados casos, una gran cantidad de efectos adversos que pueden afectar a la salud de las personas que los manejan, al Medio Ambiente y al consumidor. La Agricultura es una de las pocas actividades donde se introducen deliberadamente en el medio ambiente sustancias químicas, y la consecuencia directa de su aplicación es la generación de un residuo. Estos residuos pueden ocasionar graves problemas de contaminación debido a su permanencia y acumulación en el suelo (aumentando su persistencia en las zonas donde ha sido tratado), a su movilidad en el agua, el suelo y el aire (favoreciendo la contaminación de territorios alejados de la zona original de aplicación, entre los que se encuentran cursos de aguas superficiales y subterráneas), a sus productos de degradación (presentando, en ocasiones, una estabilidad y toxicidad mayor que la de los productos de partida), y a la posibilidad de acumulación en los organismos expuestos por su capacidad de biomagnificación (pudiendo provocar trastornos toxicológicos en los seres vivos sobre los que incide). De todos los riesgos asociados al empleo de plaguicidas, el que más preocupación genera es su presencia en el producto final y sus repercusiones en la salud del consumidor. La errónea creencia de que tanto el suelo como el agua tienen la capacidad de diluir y depurar todos nuestros residuos ha provocado un deterioro alarmante en la calidad y disponibilidad de estos recursos fundamentales. Numerosos estudios acreditan la presencia de concentraciones residuales de plaguicidas en suelos y aguas superficiales y subterráneas de todo el planeta, lo que ha generado una gran preocupación social. Debido a esto, en las últimas décadas se ha impulsado el desarrollo de nuevas tecnologías cuyo objetivo es la descontaminación y reutilización de los recursos contaminados por la acción antropogénica. En este contexto, proponemos dos técnicas de remediación, la fotocatálisis heterogénea y la solarización, para la eliminación, o al menos reducción, de los niveles residuales de determinados insecticidas en aguas y suelos, respectivamente. II La fotocatálisis heterogénea es un proceso avanzado de oxidación basado en procedimientos catalíticos y fotoquímicos capaces de producir cambios profundos en la estructura química de los contaminantes. En este proceso, los sólidos semiconductores, que actúan como fotocatalizadores, absorben directa o indirectamente la radiación UV y generan radicales hidroxilo (●OH) en contacto con el agua. Este radical es un potente oxidante, capaz de degradar rápidamente a muchos compuestos orgánicos hasta dióxido de carbono, agua y sales minerales. Por otra parte, la solarización es una técnica de desinfección en la que se expone un suelo, humedecido previamente y cubierto con un plástico transparente, a la luz solar durante los meses de más altas radiaciones. Durante este proceso la temperatura del suelo alcanza niveles letales para muchos hongos, bacterias, nematodos y semillas de malezas; además de provocar complejas modificaciones en las propiedades químicas, físicas y biológicas del suelo. Aunque originalmente fue concebida como una técnica alternativa a la desinfección del suelo con bromuro de metilo, recientes trabajos sugieren que esta técnica afecta a la persistencia de los plaguicidas en el suelo, pudiendo ser empleada para su descontaminación. Por ello, en este trabajo se ha estudiado la eliminación de residuos de ocho insecticidas (acetamiprid, imidacloprid, tiametoxam, espirodiclofen, espiromesifen, espirotetramat, clorantraniliprol y fluben-diamida) en aguas y suelos contaminados, mediante dos técnicas de remediación (fotocatálisis heterogénea y solarización). Para la degradación de estos compuestos en aguas se optimizó y evaluó el proceso de fotocatálisis heterogénea, utilizando diferentes sistemas de reacción basados en las combinaciones entre cuatro catalizadores (TiO2, ZnO, ZnTiO3 y Zn2TiO4) y un agente oxidante (Na2S2O8). En el caso de la remediación de suelos se valoró el efecto de la solarización sobre la persistencia y degradación de estos contaminantes. Los resultados obtenidos en los experimentos de fotocatálisis muestran que el sistema ZnO/Na2S2O8 es el más efectivo a la hora de eliminar los contaminantes estudiados, alcanzándose la mineralización completa de acetamiprid, imidacloprid, tiametoxam, espiromesifen y espirotetramat tras 5, 2, 5, 60 y 5 min, respectivamente, y reduciendo la cantidad de clorantraniliprol, espirodiclofen y flubendiamida a valores inferiores al 0,3, 0,5 y 5 %, respectivamente, de la concentración inicial tras 120 min de irradiación con luz artificial. En cuanto al estudio de la eficacia de la técnica de solarización, los resultados obtenidos muestran una mayor degradación en los suelos sometidos al tratamiento de desinfección frente a los suelos a los que no se les realizó ningún tratamiento. Este incremento en la disipación de los insecticidas puede deberse al aumento de la temperatura del suelo, provocada por el uso de la cobertura de plástico, ya que está directamente relacionada con el aumento de la actividad microbiana, además de favorecer procesos que afectan a la degradación, como son la desorción y la acción de sustancias catalíticas.La aplicación de plaguicidas para proteger a los cultivos de plagas y enfermedades es una práctica agrícola habitual. Los plaguicidas han sido los causantes del aumento en la producción de alimentos en las últimas décadas, pero su uso ha producido, en determinados casos, una gran cantidad de efectos adversos que pueden afectar a la salud de las personas que los manejan, al Medio Ambiente y al consumidor. La Agricultura es una de las pocas actividades donde se introducen deliberadamente en el medio ambiente sustancias químicas, y la consecuencia directa de su aplicación es la generación de un residuo. Estos residuos pueden ocasionar graves problemas de contaminación debido a su permanencia y acumulación en el suelo (aumentando su persistencia en las zonas donde ha sido tratado), a su movilidad en el agua, el suelo y el aire (favoreciendo la contaminación de territorios alejados de la zona original de aplicación, entre los que se encuentran cursos de aguas superficiales y subterráneas), a sus productos de degradación (presentando, en ocasiones, una estabilidad y toxicidad mayor que la de los productos de partida), y a la posibilidad de acumulación en los organismos expuestos por su capacidad de biomagnificación (pudiendo provocar trastornos toxicológicos en los seres vivos sobre los que incide). De todos los riesgos asociados al empleo de plaguicidas, el que más preocupación genera es su presencia en el producto final y sus repercusiones en la salud del consumidor. La errónea creencia de que tanto el suelo como el agua tienen la capacidad de diluir y depurar todos nuestros residuos ha provocado un deterioro alarmante en la calidad y disponibilidad de estos recursos fundamentales. Numerosos estudios acreditan la presencia de concentraciones residuales de plaguicidas en suelos y aguas superficiales y subterráneas de todo el planeta, lo que ha generado una gran preocupación social. Debido a esto, en las últimas décadas se ha impulsado el desarrollo de nuevas tecnologías cuyo objetivo es la descontaminación y reutilización de los recursos contaminados por la acción antropogénica. En este contexto, proponemos dos técnicas de remediación, la fotocatálisis heterogénea y la solarización, para la eliminación, o al menos reducción, de los niveles residuales de determinados insecticidas en aguas y suelos, respectivamente. II La fotocatálisis heterogénea es un proceso avanzado de oxidación basado en procedimientos catalíticos y fotoquímicos capaces de producir cambios profundos en la estructura química de los contaminantes. En este proceso, los sólidos semiconductores, que actúan como fotocatalizadores, absorben directa o indirectamente la radiación UV y generan radicales hidroxilo (●OH) en contacto con el agua. Este radical es un potente oxidante, capaz de degradar rápidamente a muchos compuestos orgánicos hasta dióxido de carbono, agua y sales minerales. Por otra parte, la solarización es una técnica de desinfección en la que se expone un suelo, humedecido previamente y cubierto con un plástico transparente, a la luz solar durante los meses de más altas radiaciones. Durante este proceso la temperatura del suelo alcanza niveles letales para muchos hongos, bacterias, nematodos y semillas de malezas; además de provocar complejas modificaciones en las propiedades químicas, físicas y biológicas del suelo. Aunque originalmente fue concebida como una técnica alternativa a la desinfección del suelo con bromuro de metilo, recientes trabajos sugieren que esta técnica afecta a la persistencia de los plaguicidas en el suelo, pudiendo ser empleada para su descontaminación. Por ello, en este trabajo se ha estudiado la eliminación de residuos de ocho insecticidas (acetamiprid, imidacloprid, tiametoxam, espirodiclofen, espiromesifen, espirotetramat, clorantraniliprol y fluben-diamida) en aguas y suelos contaminados, mediante dos técnicas de remediación (fotocatálisis heterogénea y solarización). Para la degradación de estos compuestos en aguas se optimizó y evaluó el proceso de fotocatálisis heterogénea, utilizando diferentes sistemas de reacción basados en las combinaciones entre cuatro catalizadores (TiO2, ZnO, ZnTiO3 y Zn2TiO4) y un agente oxidante (Na2S2O8). En el caso de la remediación de suelos se valoró el efecto de la solarización sobre la persistencia y degradación de estos contaminantes. Los resultados obtenidos en los experimentos de fotocatálisis muestran que el sistema ZnO/Na2S2O8 es el más efectivo a la hora de eliminar los contaminantes estudiados, alcanzándose la mineralización completa de acetamiprid, imidacloprid, tiametoxam, espiromesifen y espirotetramat tras 5, 2, 5, 60 y 5 min, respectivamente, y reduciendo la cantidad de clorantraniliprol, espirodiclofen y flubendiamida a valores inferiores al 0,3, 0,5 y 5 %, respectivamente, de la concentración inicial tras 120 min de irradiación con luz artificial. En cuanto al estudio de la eficacia de la técnica de solarización, los resultados obtenidos muestran una mayor degradación en los suelos sometidos al tratamiento de desinfección frente a los suelos a los que no se les realizó ningún tratamiento. Este incremento en la disipación de los insecticidas puede deberse al aumento de la temperatura del suelo, provocada por el uso de la cobertura de plástico, ya que está directamente relacionada con el aumento de la actividad microbiana, además de favorecer procesos que afectan a la degradación, como son la desorción y la acción de sustancias catalíticas.The application of pesticides to protect crops against pests and diseases is a common agricultural practice. Pesticides have been the cause of the increase in food production in recent decades, but their use have produced in some cases a lot of adverse effects that may affect the health of people who handle them, the environment and the consumer. Agriculture is one of the few activities where chemicals are deliberately introduced in the environment, and the consequence of their application is the generation of residues. These substances can cause serious pollution problems due to their persistence and accumulation in the soil (increasing their persistence in areas where they have been treated), their mobility in water, soil and air (favoring the contamination of remote territories from the original area of application, which include courses of surface and groundwater), their transformation products (presenting sometimes higher stability and toxicity than the starting materials), and the possibility of accumulation in organisms exposed due to their ability to biomagnification (may cause toxicological problems in organisms exposed). Of all the risks associated with the use of pesticides, which generates more concern is their presence in the final product and its impact on consumer health. The misconception that both soil and water are able to dilute and purify all our wastes has provoked an alarming deterioration in the quality and availability of these essential resources. Several studies have shown the presence of residual concentrations of pesticides in soil and surface- and groundwater all over the planet, which has generated a great social concern. As a result, in recent decades it has driven the development of new technologies whose objectives are the detoxification and reclamation of the polluted resources by anthropogenic action. In this context, we propose two remediation techniques, heterogeneous photocatalysis and solarization, for the elimination or at least reduction of the residue levels of certain insecticides in water and soil, respectively. Heterogeneous photocatalysis is an Advanced Oxidation Process (AOPs) based on catalytic and photochemical processes able to produce deep changes in the chemical structure of the IV pollutants. In this process, the semiconductor material, which act as photocatalysts, absorb UV radiation and generate hydroxyl radicals (●OH) when they are in contact with water. This radical is a strong oxidant specie, capable of quickly degrading many organic substances to carbon dioxide, water and mineral salts. On the other hand, solarization is a disinfection technique in which a soil, previously moistened, is covered with clear plastic and exposed to sunlight during the months of higher radiation. During this process the soil temperature reaches lethal levels for many fungi, bacteria, nematodes and weed seeds; besides causing complex changes in the chemical, physical and biological soil properties. Although it was originally conceived as non-chemical alternative to methyl bromide, recent studies suggest that it can affects the persistence of pesticides in the soil. As a consequence, it could be used for decontamination purposes. With this aim, in this work the degradation of eight insecticides (acetamiprid, imidacloprid, thiamethoxam, spirodiclofen, spiromesifen, spirotetramat, chlorantraniliprole and flubendiamide) in water and soils, using two remediation techniques, has been studied. To degrade these compounds in water, the heterogeneous photocatalysis process was optimized by using different combinations between four catalysts (TiO2, ZnO, ZnTiO3 y Zn2TiO4) and one oxidizing agent (Na2S2O8). For soil remediation, the effect of solarization on the persistence and degradation of these pollutants was assessed. The results obtained in photocatalysis experiments show that ZnO/Na2S2O8 system is more effective on the oxidation of pollutants, being acetamiprid, imidacloprid, tiametoxam, spiromesifen and spirotetramat totally degraded under artificial light irradiation after 5, 2, 5, 60 and 5 min, respectively, and decreasing the residual levels of chlorantraniliprole, spirodiclofen and flubendiamide to values below 0.3, 0.5 and 5 %, respectively, after 120 min of illumination. Regarding the study of the effectiveness of solarization, the results obtained show that it enhances dissipation rates compared with the untreated soils, which can be attributed to an increase in soil temperature, caused by the plastic coverage, since it is directly related to processes that can contribute to pesticide biodegradation, mainly as a result of increased microbial activity, desorption and the action of catalytic substances.
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    El boro en el limonero verna / Francisco-Javier López Andreu ; director Octavio Carpena Artés.
    (Murcia : Universidad de Murcia, Facultad de Ciencias,, 1974) López Andréu, Francisco-Javier
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    Dynamics of carbon in degraded semiarid soils : effects of organic amendments and associated soil microbial communities= Dinámica del carbono en suelos degradados de zonas semiáridas: implicación de enmiendas orgánicas y comunidades microbianas asociadas
    (2015-10-05) Torres Bocero, Irene Florentina; García Izquierdo, Carlos Javier; Bastida López, Felipe; Facultad de Biología
    El suelo desempeña funciones de gran importancia para el sustento de la vida en este planeta pero la desertificación producida en el mismo, en las zonas áridas o semiáridas, repercute notoriamente en una abundante pérdida de materia orgánica, y por tanto de carbono orgánico, la cual afecta negativamente a la calidad y la sostenibilidad del suelo. La recuperación del carbono orgánico del suelo hacia unos valores umbrales suficientes para poder gestionar sus funciones básicas es de vital importancia. Por este motivo, la presente Tesis Doctoral tiene como Objetivo entender el ciclo del carbono en suelos semiáridos y el desarrollo de estrategias para la restauración de estos suelos. Para ello nos hemos centrado particularmente en la capacidad que presenta este tipo de suelo para responder a fuentes de carbono exógenas derivadas de residuos vegetales, el papel que desempeña la comunidad microbiana en la degradación de estas fuentes de carbono, y su relación con los ciclos biogeoquímicos de los elementos importantes (C, N y P), con particular incidencia en el del carbono. Se maneja como Hipótesis general de trabajo de esta Tesis Doctoral el hecho de que las comunidades microbianas de suelos áridos y semiáridos tienen una limitada capacidad para el procesamiento de sustratos carbonados, a consecuencia del escaso contenido en materia orgánica que presentan habitualmente estos suelos. Con el objetivo de obtener una información completa sobre la dinámica del carbono orgánico y las enmiendas orgánicas de origen vegetal en relación con las poblaciones microbianas asociadas a su procesamiento, se abordan experimentos en condiciones controladas de laboratorio y campo. La primera parte de la Tesis (Capítulos 1, 2 y 3) se realizó en condiciones controladas de laboratorio, mediante la utilización de tres moléculas de origen vegetal de distinta complejidad: glucosa, celulosa y lignina; dichas moléculas son parte fundamental de los propios restos vegetales que entran al suelo de forma natural. Estas moléculas se utilizaron en su forma enriquecida en 13C (isótopo estable del carbono) con el objetivo de trazar a alta resolución la dinámica de estas materias orgánicas y las poblaciones microbianas implicadas en su procesamiento. En estos experimentos se aplicaron, entre otras, técnicas basadas en el análisis de la composición isotópica del CO2, fracciones hidrosolubles de C, y de sustancias húmicas, así como la composición isotópica de ácidos grasos (PLFA-SIP). Mediante este conjunto de técnicas se pudo trazar exhaustivamente el ciclo del C, evaluando su persistencia, mineralización y las poblaciones microbianas asociadas con la dinámica de estas moléculas. La segunda parte de la Tesis (Capítulos 4 y 5) se realizó a nivel de campo, lo cual representa un escenario real para el estudio de la restauración de suelos. En el Capítulo 4, se evaluó el efecto a largo plazo de enmiendas orgánicas de origen vegetal (residuos de poda fresco y compostado) y de su dosis (150 y 300 t ha-1) en las propiedades químicas, bioquímicas y microbiológicas de un suelo semiárido. Para ello se emplearon diferentes técnicas para medir los cambios en la actividad microbiana después de la adición de la materia orgánica, así como el análisis de ácidos grasos fosfolípidos y el perfil fisiológico de las comunidades microbianas para estudiar los cambios en la biomasa y estructura de la comunidad. En el Capítulo 5, se estudió el efecto que ejerce la adición enmiendas orgánicas a largo plazo en las enzimas involucradas en el ciclo del carbono bajo condiciones semiáridas, además de su influencia en la biomasa y la estructura de la comunidad microbiana. Además, se pretendió completar el conocimiento del ciclo del carbono en este tipo de suelos mediante el estudio de la diversidad de isoenzimas que presentan la celulasa y β-glucosidasa empleando la zimografía. Los cambios provocados en el tamaño de la biomasa microbiana y la estructura de la comunidad microbiana por la adición de las enmiendas fueron estudiados mediante el análisis de los ácidos grasos fosfolípidos. Haciendo una visión global de esta Tesis Doctoral, podemos concluir que los suelos semiáridos, a pesar de su avanzado estado de degradación y no recibir abundantes entradas de C orgánico, presentan una alta disponibilidad biótica para gestionar materia orgánica de origen vegetal de distinto nivel de complejidad y estabilidad. Se ha observado que sólo una pequeña fracción de la comunidad microbiana es capaz de degradar las formas más complejas de carbono, pero esta fracción microbiana es fundamental para el inicio del ciclo del carbono en suelos semiáridos y, por tanto, para la sostenibilidad de estas áreas. Además, las entradas de materia orgánica al suelo mejoran la calidad de los suelos semiáridos a largo plazo, aumentando el contenido en carbono orgánico en los mismos, favoreciendo el crecimiento de la biomasa microbiana y variando la estructura funcional de la comunidad microbiana, como una adaptación ecológica a la presencia de nuevos metabolitos en el suelo derivados de dichas materias orgánicas. Por otro lado, la adición de moléculas compuestas únicamente por carbono, no sólo ejerce un efecto sobre el ciclo del carbono si no que también influye sobre otros ciclos biogeoquímicos como el del nitrógeno o el fósforo como hemos podido ver por los cambios producidos en la actividad enzimática relacionada con estos elementos. Este hecho implica que estos ciclos no pueden considerarse independientes si no que actúan de forma conjunta para condicionar la calidad y sostenibilidad de un suelo. Soil plays a highly important role in sustaining life on earth but soil desertification, in arid and semiarid areas, negatively impacts on a significant loss of organic matter, and therefore of organic carbon, which negatively affects the quality and sustainability of the soil. In such degraded soils, it is of vital importance to restore levels of soil organic carbon to sufficient thresholds to maintain its basic functions. For this reason, the aim of this Doctoral Dissertation is to understand the carbon cycling of semiarid soils and the development of strategies for soil restoration. To reach this goal we have focused on the following topics in particular: the ability of this type of soil to respond to exogenous sources of carbon derived from plants; the role of the microbial community in the degradation of these carbon sources; and the link between these carbon sources and the biogeochemical cycling of the important elements (C, N and P), with a particular focus on carbon. The general working Hypothesis of this Doctoral Thesis is that the microbial communities in arid and semiarid soils have a limited capacity for processing carbonaceous substrates as a result of the low content of organic matter usually found in these soils. In order to obtain complete information concerning the dynamics of organic carbon and plant-derived organic amendments with respect to the microbial populations associated with processing of this organic matter, we conducted experiments in both controlled laboratory and field conditions. The first part of the thesis (Chapters 1, 2 and 3) was carried out in controlled laboratory conditions using three molecules of varying complexity: glucose, cellulose and lignin. These molecules are an essential part of the natural plant inputs to soil. We used glucose, cellulose and lignin molecules enriched with 13C (a stable isotope of carbon) in order to track the dynamics of these organic materials and the microbial populations involved in their processing in high resolution. In these experiments we applied, among other techniques, those based on the analysis of the isotopic composition of CO2, water-soluble fractions of C and of humic substances and the isotopic composition of fatty acids (PLFA-SIP). These techniques made it possible to thoroughly track the C cycle, evaluating the persistence and mineralisation of C in addition to the microbial populations associated with the dynamics of the added molecules. The second part of the thesis (Chapters 4 and 5) was carried out in the field, which represents a real setting for the study of soil restoration. In Chapter 4, we evaluated the long-term effects of plant-derived organic amendments (fresh and composted pruning waste) and of the applied dose (150 and 300 t ha-1) on the chemical, biochemical and microbiological properties of a semiarid soil. Different techniques were used to measure the changes in microbial activity after the addition of organic matter. Furthermore, phospholipid fatty acid analysis and the microbial community-level physiological profile were used to study changes in the biomass and the structure of the microbial community Finally, in the Chapter 5, we studied the long-term effect of organic amendments on the enzymes involved in the carbon cycle in semiarid conditions. In this chapter, we also evaluated the influence of organic amendments on microbial biomass and community structure. Furthermore, we aimed to complete our knowledge of the carbon cycle in semiarid soils by studying the diversity of isoenzymes exhibiting cellulase and β-glucosidase activity by zymography. Changes caused by the amendments in the biomass and the structure of the microbial community were studied by phospholipid fatty acid analysis . Taking a global picture of this Doctoral Thesis, we have reached the conclusion that semiarid soils, despite their advanced state of degradation and the fact they have not received much organic C input, nevertheless have a high level of biotic availability for handling plant-derived organic matter of different levels of complexity and stability. We observed that only a small fraction of the microbial community is able to degrade the more complex forms of carbon, but this microbial fraction is crucial for starting the carbon cycle in semiarid soils and therefore for the sustainability of semiarid areas. Moreover, adding organic matter to the soil improves the quality of semiarid soils in the long term. Indeed, organic amendments increase the content of organic carbon in such soils at long-term, favour the growth of the microbial biomass and change the functional structure of the microbial community as an ecological adaptation to the presence of new soil metabolites derived from the organic matter added. Furthermore, the addition of molecules composed solely of carbon not only has an effect on the carbon cycle but also influences other biogeochemical cycles such as the nitrogen and phosphorus cycles, which we were able to observe through changes in the enzyme activity related to these elements. This implies that these cycles cannot be considered as independent from one another but that they in fact act together to determine the quality and sustainability of a soil.
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    Elaboración a escala preindustrial de enmiendas y abonos orgánicos sólidos y líquidos mediante co- compostaje de orujo de oliva de dos fases o “alperujo”
    (Universidad de Murcia, 2011-10-21) Tortosa Muñoz, Germán; Cegarra Rosique, Juan; Alburquerque Méndez, José Antonio; Departamentos y Servicios::Departamentos de la UMU::Ingeniería Química
    El alperujo (AL) es uno de los principales residuos agroindustriales que se generan actualmente en España. Su tratamiento mediante compostaje ha demostrado ser suficientemente viable para su revalorización y utilización agrícola, conduciendo a la producción de composts ricos en materia orgánica humificada de clara naturaleza lignocelulósica, que pueden constituir una excelente materia prima para la producción industrial de abonos orgánicos y órgano-minerales de calidad. En el presente trabajo se ha estudiado a escala pre-industrial la viabilidad del compostaje de AL demostrando que con este proceso se pueden llegar a obtener cerca de 20 categorías de abonos y enmiendas orgánicas comerciales tanto en sus formas sólidas como líquidas de acuerdo con la legislación vigente (Real Decreto 824/2005).
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    Evaluación de los gases de efecto invernadero en el compostaje de alperujo y de la inmovilización de carbono en su aplicación al suelo
    (2014-02-06) Serramiá Moreno, Nuria; Sánchez Monedero, Miguel Ángel; Roig García-Ferrández, Asunción; Departamento de Química Agrícola, Geología y Edafología
    El compostaje tiene gran interés debido a su potencial para degradar y estabilizar el contenido en materia orgánica (MO) de los residuos, que pueden ser utilizados en agricultura como enmiendas orgánicas. En la actualidad, la aplicación de compost al suelo puede tener un valor añadido como estrategia para reducir la concentración de CO2 atmosférico mediante la estabilización de carbono orgánico en el suelo. Con este fin, son de especial interés los residuos ricos en lignocelulosa, cuyo compostaje dará lugar a un material altamente humificado que minimiza la posterior degradación del carbono a CO2 y favorece la incorporación de la MO del compost al suelo. Esta estrategia es de especial interés en las zonas de clima mediterráneo y semiárido donde los suelos agrícolas sufren además graves problemas degradativos debido a las pérdidas de carbono orgánico. El alperujo, residuo procedente de la extracción del aceite de oliva, tiene un alto contenido en lignocelulosa y compuestos fenólicos, características que favorecen la obtención de compost con un alto grado de madurez y estabilidad y que hacen que tenga una gran resistencia a la degradación. Así, el uso de este residuo como fuente de carbono, tras su compostaje, tiene importantes implicaciones en la inmovilización de carbono orgánico en el suelo. Sin embargo, los beneficios netos del compostaje de residuos orgánicos sobre el secuestro de carbono pueden verse contrarrestados por las emisiones de gases de efecto invernadero (GEI) con efectos potenciales negativos sobre el medio ambiente, tales como son el N2O y el CH4. El objetivo global del presente trabajo es evaluar el impacto ambiental del compostaje de alperujo mediante el estudio de las emisiones de GEI generados durante el proceso y del potencial del compost obtenido para la inmovilización de carbono en suelos enmendados. Los objetivos parciales de la presente memoria han sido: • Determinar el efecto de la composición química de la mezcla inicial de residuos sobre la velocidad de descomposición de la MO (duración del proceso) en el compostaje de alperujo. • Cuantificar la concentración de los gases CO2, CH4 y N2O generados durante el compostaje de alperujo para valorar el efecto de la composición inicial de las pilas y de la fuente de nitrógeno sobre la magnitud de las emisiones. • Evaluar la influencia de la composición y del grado de estabilización de las mezclas de compost en la estabilización de carbono orgánico en suelos enmendados, simulando condiciones ambientales normales. • Cuantificar la cantidad de carbono procedente de las enmiendas de compost de alperujo que puede quedar estabilizado entre las diferentes fracciones de carbono húmico del suelo, bajo condiciones óptimas para la mineralización. Para conseguir estos objetivos, se estudió la evolución de cinco pilas elaboradas a escala industrial empleando distintas proporciones de alperujo, diferentes agentes estructurantes y fuentes de nitrógeno. El sistema de ventilación empleado fue el de pila móvil. Las muestras de los gases CO2, CH4 y N2O se recogieron en la cima de las pilas mediante un sistema de cámara cerrada. Por último se realizaron ensayos con suelos enmendados con las mezclas de compost de alperujo para el estudio de las dinámicas de mineralización y humificación. Los resultados muestran que el uso de compost de alperujo como enmendante orgánico resulta eficaz en la estrategia de estabilizar carbono en el suelo a largo plazo. Hay un beneficio neto al final del proceso dada la resistencia del material a la degradación durante su compostaje y la baja mineralización de carbono tras su aplicación al suelo. A esto se suma el escaso impacto ambiental de su compostaje controlado, evaluado por la baja emisión de CH4 y N2O. Composting is a suitable low-cost strategy for the valorisation of organic wastes as soil amendments. The interest of this technology lies in its potential to degrade and stabilise the organic matter (OM) content of the wastes. At present, the application of compost to the soil could have an added value as a strategy to reduce the atmospheric concentration of CO2 by the stabilisation of organic carbon in the soil. To that end, is of special interest the composting of lignocellulosic wastes due to the quality of the compost obtained: a highly humified material which minimise the subsequent carbon mineralisation and contribute to the stabilisation of waste carbon in soil. This strategy is particularly important in Mediterranean areas, where a large proportion of agricultural lands have been degraded by loss of organic matter and other processes that reduce soil productivity. Two-phase olive mill waste (TPOMW), the main by-product generated by the two-phase centrifugation system, is characterised by a large content of OM, mainly of lignocellulosic nature, and by the presence of polyphenols. These are favourable physicochemical properties to produced a highly humifed compost which can promote long-term stabilisation of waste organic carbon in soil. However, the net benefit of the composting of organic wastes on the carbon sequestration strategy could be counteracted with the emissions of CH4 and N2O generated during composting operations, since these gases have a warming potential higher than CO2. The global purpose of this work is to evaluate the environmental impact of TPOMW composting by studying the emissions of greenhouse gases (GHG) generated during the process and the potential of the obtained compost to sequester carbon in the amended soils. The partial aims have been: • To determine the effect of the initial chemical composition of the composting mixtures on the OM degradation rate (composting time) during TPOMW composting. • To quantify the emissions of CO2, CH4 and N2O during TPOMW composting and to study the relationship between the mechanisms involved in the gas production and the carbon and nitrogen cycles of the composting mixtures. • To evaluate the influence of the chemical composition and the degree of stabilisation of TPOMW composting mixtures on the stabilisation of organic carbon in amended soils under standard conditions. • To quantify the amount of waste carbon stabilised in different soil humic fractions, under optimum conditions for mineralization. To reach these goals, it has been studied the evolution of five composting mixtures prepared from TPOMW and different bulking agents and N sources. Composts were prepared in a pilot-scale plant by windrowing. A static closed chamber technique was used to measure CO2, CH4 and N2O fluxes from the surface of the composting pile. Finally, mineralization and humification dynamics were studied on different agricultural soils amended with TPOMW composting mixtures. Results show the effectiveness of the use of TPOMW compost as organic amendment to promote long-term stabilisation of waste carbon in soil. There is a net benefit at the end of the process due to the low degradation rate of TPOMW during composting and the low mineralization rate in soil. In addition, the environmental impact of a controlled TPOMW composting is scarce due to the low CH4 and N2O surface flux emission observed in the piles.
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    Evaluation of the potential as biofuels of species developed in contaminated soils
    (Universidad de Murcia, 2021-05-05) Grippi, Donatella; Bernal Calderón, María Pilar; Clemente Carrillo, Rafael; Escuela Internacional de Doctorado
    La demanda mundial de producción de energía primaria aumenta cada vez más, y para hacer frente a esta demanda y al mismo tiempo abordar los problemas de protección del medio ambiente, la Unión Europea ha fijado dentro de la "Estrategia Europa 2020" el objetivo de aumentar la proporción de energías renovables al 20 %. Esto ha llevado a la necesidad de desarrollar medidas apropiadas para alcanzar los correspondientes medioambientales, principalmente la sustitución progresiva de los combustibles fósiles tradicionales por los de origen biológico: materiales y residuos de origen agrícola y ganadero como residuos vegetales y estiércoles de animales, subproductos de la industria agroalimentaria, y residuos urbanos. En este contexto, los procesos de fitoestabilización de suelos contaminados, que buscan la recuperación de estos suelos mediante el establecimiento de una cubierta vegetal autóctona y autosuficiente para reducir el riesgo de transferencia incontrolada de contaminantes al medio ambiente, pueden proporcionar biomasa vegetal útil para la producción de (bio)energía. Esto puede considerarse una opción adecuada y respetuosa con el medio ambiente para contribuir a lograr la cuota de energía renovable deseada. El objetivo de esta Tesis fue proporcionar información relevante, actualizada y útil sobre el potencial de producción de bioenergía de las especies vegetales que se utilizan para la recuperación de suelos contaminados con elementos traza mediante fitoestabilización. Los objetivos parciales fueron: - Revisar las principales técnicas de producción de energía; - Determinar las características de las especies vegetales utilizadas para los diferentes bio-combustibles; - Identificar especies vegetales locales con características compatibles con la producción de bioenergía que, al mismo tiempo, puedan tolerar altos niveles de elementops traza en los suelos donde se cultivan; - Revisar el potencial de las especies vegetales que crecen espontáneamente en sitios contaminados para la recuperación de suelos contaminados mediante fitoextracción y fitoestabilización; - Determinar el potencial de producción térmica y de biogás de estas especies para definir su utilidad para la producción de bioenergía. Esta Tesis Doctoral desarrolla una metodología que combina trabajo de investigación, análisis de datos bibliográficos, modelización e identificación, pruebas experimentales y difusión de resultados. El trabajo que se presenta en la presente memoria de Tesis Doctoral se divide en tres partes: 1. Revisión de las características químicas y bioenergéticas de los biocarburantes, las principales técnicas y procesos para su producción, así como las características de las distintas materias primas; 2. Recopilación de las técnicas naturales para la recuperación de suelos contaminados con elementos traza, centrada en la fitorremediación y el uso de la biomasa derivada para la obtención de bioenergía; 3. Evaluación de las características químicas y físicas de la biomasa de plantas que crecen espontáneamente en suelos de la zona minera de Cartagena-La Unión, y su potencial uso para la producción de bioenergía (combustión y digestión anaerobia). Resultados y conclusiones. La concentración de elementos traza en las plantas de los suelos mineros no afectó la producción de biogás ni a la producción de energía térmica. Las especies Piptatherum miliaceum, Phragmites australis y Arundo donax mostraron las mejores perspectivas para la producción de biogás. Por el contrario, las plantas de Dittrichia viscosa y Atriplex halimus presentan características más adecuadas para su combustión directa, debido a sus bajos valores de ceniza y humedad y mayores concentraciones de lignina. Por tanto, las especies más adecuadas para la producción de biogás resultaron ser las de la familia Poaceae. Las correlaciones positivas entre los valores de HHV y la producción de biogás sugieren que las especies investigadas pueden ser utilizadas para la fitoestabilización de suelos contaminados con elementos traza, y su biomasa utilizada para la producción de energía térmica o biogás.
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    Evolución y perspectiva de la Química Agrícola.
    (Murcia : Universidad de Murcia, Sevicio de Publicaciones, 1965) Carpena Artés, Octavio; Departamentos y Servicios::Departamentos de la UMU::Química Agrícola, Geología y Edafología
    En definitiva, la Química Agrícola significa la convergencia, la integración de diversos sectores de la Ciencia Química hacia un objetivo común: La Agricultura
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    Extracción, aislamiento y determinación de aminoácidos en órganos de citrus / Antonio-Lino García Torres ; director Octavio Carpena Artés.
    (Murcia : Universidad de Murcia, Facultad de Ciencias,, 1972) García Torres, Antonio-Lino
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    Regeneración de aguas contaminadas por plaguicidas (sustancias prioritarias y preferentes), con elevado potencial de lixivación, mediante fotocatálisis solar heterogénea
    (2015-09-01) Escudero García, José Ángel; Navarro García, Simón; Pérez Lucas, Gabriel; Departamento de Química Agrícola, Geología y Edafología
    La lixiviación (movimiento del agua y los compuestos disueltos a través del suelo) de plaguicidas hacia las aguas subterráneas, derivada de las prácticas agrícolas habituales, está recibiendo una atención creciente en los países europeos, ya que un elevado porcentaje de las mismas se emplea para la obtención de agua potable. Por esta razón, la UE ha establecido límites (0.1 µg L−1 para compuestos individuales y 0.5 µg L−1 para el conjunto de plaguicidas) en agua potable al objeto de salvaguardar la salud de los consumidores y protegerlos de efectos perjudiciales (Directiva 2006/118/EC). Bajo determinadas condiciones, algunos plaguicidas pueden lixiviar hacia las aguas subterráneas después de su aplicación en campo. En este proceso, intervienen múltiples factores como las propiedades físico-químicas del plaguicida utilizado, los procesos hidrológicos del suelo, así como las propiedades del mismo (textura, contenido en arcillas y materia orgánica y permeabilidad). Sin embargo, entre todos, el contenido en carbono orgánico (CO) es el factor más importante en la adsorción y movilidad en el suelo. Los suelos con bajo contenido en CO tienen una capacidad pequeña para retrasar la movilidad de los plaguicidas ya que, la materia orgánica (MO) y más concretamente las sustancias húmicas, constituyen el principal adsorbente de los plaguicidas. Actualmente, se está profundizando en el estudio del efecto de los enmendantes orgánicos (EO) para conocer su influencia en la adsorción y movilidad de los plaguicidas al objeto de minimizar el riesgo de contaminación asociado con los procesos de lixiviación y escorrentía. Sin embargo, los resultados obtenidos indican respuestas contradictorias por los distintos factores implicados. El principal beneficio derivado de la adsorción de los plaguicidas es que, generalmente, se reduce la lixiviación, aunque su disminución puede ser debida también a otros factores como los cambios estructurales en la porosidad del suelo inducidos por el incremento de MO en el mismo. Los plaguicidas pueden contaminar los cuerpos de agua por dos vías, puntual y difusa. La contaminación difusa es originada fundamentalmente por la lixiviación y la infiltración proveniente de los cauces y las riveras de los ríos. Concretamente, Europa tiene grandes problemas derivados de la contaminación de aguas subterráneas, y en donde la Agricultura, es la principal responsable. La mayoría de los europeos (entre 60-65 %) utiliza el agua subterránea para obtener agua potable. Por lo tanto, es necesario desarrollar y proponer métodos para eliminar los plaguicidas en aguas contaminadas sin perjudicar al medio ambiente ni a la salud humana. Los métodos convencionales de tratamiento de agua ofrecen algunas ventajas como su bajo coste y facilidad de operación, aunque no suelen ser efectivos para la eliminación de plaguicidas dada su baja biodegradabilidad. Así, numerosos estudios han demostrado que los contaminantes pueden ser eliminados del agua mediante Procesos Avanzados de Oxidación (PAOs) tales como O3/UV, H2O2/UV, H2O2/O3/UV, tratamiento foto-Fenton y/o fotocatálisis heterogénea. Los PAOs son frequentemente definidos como tratamientos realizados a temperaturas próximas a la ambiente basados en la producción de radicales hidroxilo (•OH) como oxidante principal, además de otras especies activas oxigenadas como el radical anión superóxido (O2•−), radical hidroperoxilo (HO2•), oxígeno triplete (3O2), y radical orgánico peroxilo (ROO•). Claramente, el radical •OH (E0= 2.8 V) es una de las especies con mayor poder de oxidación para el tratamiento de aguas residuales, al acelerar en gran manera la degradación de los contaminantes presentes en ellas. Entre los PAOs, la fotocatálisis heterogénea es un proceso con gran potencial para la eliminación de plaguicidas en agua, ya que es una técnica de especial interés medioambiental al combinar un coste bajo, condiciones de operación moderadas y la posibilidad de utilizar la luz solar como fuente de irradiación. El proceso de fotocatálisis solar heterogénea emplea las bandas del ultravioleta cercano y visible del espectro solar para fotoexcitar un material semiconductor (SC) en contacto con agua y oxígeno para generar radicales •OH, poderoso oxidante de naturaleza no específica. Así, los fotones cuya energía sea igual o mayor a la energía (EG) correspondiente al ancho de banda del SC (hv ≥ EG) pueden ser absorbidos, excitando así a los electrones de la banda de valencia. En consecuencia, se forma un fotohueco con carga positiva (h+) en la banda de valencia y un fotoelectrón (e-) en la banda de conducción (hv + SC → e- + h+). Los pares e-/h+ generados actúan como agentes oxidantes y reductores. Simultáneamente, ocurre un proceso espontáneo de adsorción de acuerdo con el potencial redox de cada adsorbato, debido a que un electrón (e-) se transfiere a la molécula aceptora (A(ads) + e- → A-(ads)), mientras que un hueco (h+) lo hace a la donadora (D(ads) + h+ → D+(ads)). Teniendo en cuenta lo anterior, el principal objetivo planteado en este trabajo ha sido evaluar la fotoactividad de TiO2 y ZnO en la degradación de diferentes plaguicidas, incluidos como sustancias prioritarias por la UE, a nivel de planta piloto bajo irradiación solar. Previamente, hemos estudiado su potencial de lixiviación a través del suelo y optimizado los principales parámetros del proceso de fotodegradación (proporción de fases cristalinas, masa de catalizador, adición de aceptores de electrones, pH, intensidad luminosa, concentración inicial de plaguicida y presencia de sustancias interferentes). Los resultados obtenidos indican que, la adición de materia orgánica exógena (estiércol de oveja compostado, EC; residuos de café, RC; corteza de pino, CP; fibra de coco, FC) a un suelo típico de la zona mediterránea (Calcisol hipercálcico) con bajo contenido en materia orgánica, incrementa la adsorción de los plaguicidas estudiados, lo cual reduce intensamente su movilidad y por lo tanto, su capacidad de lixiviación. De acuerdo con ello, podemos afirmar que la adición de residuos orgánicos al suelo origina un efecto beneficioso al reducir el riesgo de contaminación de aguas subterráneas. Por otra parte, los experimentos fotocatalíticos realizados confirman que la adición de semiconductores (TiO2 y ZnO) en combinación con un aceptor de electrones (Na2S2O8) aumenta en gran manera la velocidad de degradación de los plaguicidas estudiados en comparación con los ensayos fotolíticos, observando un aumento de la mineralización, aunque no completo, debido a la formación de intermedios de reacción, algunos de los cuales han sido identificados. En cuanto a la eficacia de los catalizadores empleados, ZnO presenta mayor efectividad que TiO2. En las condiciones experimentales empleadas, los tiempos medios calculados para el sistema ZnO/Na2S2O8 oscilaron entre 3 y 7 minutos. En conclusión, podemos afirmar que el empleo de materiales semiconductores como TiO2 y ZnO en tándem con Na2S2O8 y una fuente de energía renovable como es la luz solar se presenta como una tecnología efectiva, rápida y económica para la remediación de aguas superficiales y/o subterráneas contaminadas con plaguicidas, sobre todo, en determinadas zonas mediterráneas como el sureste español, el cual recibe más de 3.000 horas de sol al año. Palabras clave: Agua, degradación, lixiviación, plaguicidas, suelo, sustancias prioritarias y preferentes, fotocatálisis solar. Reclamation of water polluted by pesticides (priorority and preferential substances) with high potential leaching through solar heterogeneous photocatalysis José Ángel Escudero García Department of Agricultural Chemistry, Geology and Pedology. University of Murcia. Spain. Ph. D. Dissertation to obtain the Doctor in Chemistry. ABSTRACT Leaching, the movement of water and dissolved chemicals through the soil, of pesticides into the groundwater from agricultural practices is receiving increasing attention in European countries because a high percentage of the drinking water is extracted from groundwater. For this reason, the EU has established the individual (0.1 µg L−1) and total (0.5 µg L−1) concentrations of pesticides in drinking water to safeguard consumers from harmful effects (Directive 2006/118/EC). Under certain conditions, some pesticides may leach to the groundwater after normal field applications. In this process, multiple factors such as the physicochemical properties of the agrochemicals used, soil hydrological processes and management, as well as soil properties (texture, clay content, organic matter and permeability), play a decisive role. However, among soil properties, the organic carbon (OC) content is the single factor that has maximum influence on pesticide adsorption and mobility in soil. Soils of low OC content have a low capacity for retarding pesticide mobility, since the soil organic matter (OM), especially humic substances, is the primary adsorbent for pesticides. At present, the addition of organic amendment (OA) to soils is being studied to understand any effect it may be on pesticide sorption and movement through the soil profile in order to minimize the risk of water pollution associated with rapid run-off and leaching. However, pesticide behavior in amended soils has been reported to have different responses and a variety of influences has been recognized. The main benefit concerning the sorption of pesticides to OM is that it generally restricts leaching. However, decreased leaching may not only be due to the presence of additional OM in the amended soil, but also to structural changes in the porosity induced by the increased OC content. Pesticides can enter in water bodies via diffuse or via point sources. Diffuse pesticide input paths into groundwater are leaching through the soil and unsaturated zone and infiltration through riverbanks and riverbeds. The contamination of water bodies with agricultural pesticides can pose a significant threat to aquatic ecosystems and drinking water resources. Concretely, Europe confronts enormous groundwater pollution problems with agriculture being the biggest polluter. The majority of Europeans (about 60–65 %) rely on groundwater for drinking water purposes, and its use is threatened by the leaching of pesticides and nitrates from agriculture. Therefore, effective, low-cost and robust methods to decontaminate waters polluted with pesticide residues are needed, as long as they do not further stress the environment or endanger human health. Conventional biological treatments of water offer some advantages such as their low cost and easy operation although they are not very effective for pesticide removal due to their low biodegradability. Thus, numerous studies have demonstrated that pollutants can be removed from water by advanced oxidation processes (AOPs) such as O3/UV, H2O2/UV, H2O2/O3/UV, homogeneous photo-Fenton, and/or heterogeneous photocatalysis]. AOPs have been broadly defined as near ambient temperature treatment processes based on highly reactive radicals, especially the hydroxyl radical (•OH), as the primary oxidant while the other radical and active oxygen species are superoxide radical anions (O2•−), hydroperoxyl radicals (HO2•), triplet oxygen (3O2), and organic peroxyl radicals (ROO•). Clearly, the •OH radical (E0= 2.8 V) is among the strongest oxidizing species used in water and wastewater treatment and offers the potential to greatly accelerate the rates of pollutant oxidation. Among AOPs, heterogeneous photocatalysis is a process of great potential for pesticide residues abatement in water. Heterogeneous photocatalysis is a technique of environ-mental interest for the treatment of polluted water combining the low cost, the mild conditions and the possibility of using sunlight as the source of irradiation. The heterogeneous solar photocatalytic detoxification process consists of making use of the near-ultraviolet and visible bands of the solar spectrum to photo-excite a semiconductor (SC) material in contact with water and in the presence of oxygen with the purpose of generating radicals, mainly ●OH which is a powerful non-specific oxidant (E0 = 2.8 V). Photons whose energy is equal to or greater than the band-gap energy (EG) of the semiconductor EG (hv ≥ EG), can be absorbed exciting the valence band electrons. As consequence, a positive photohole (h+) in the valence band and a photoelectron (e-) in the conduction band are formed (hv + SC → e- + h+). The e-/h+ pairs generated serve as the oxidizing and reducing agents. Simultaneously, a spontaneous adsorption occurs and according to the redox potential of each adsorbate, an e- transfer proceeds towards acceptor molecules (A(ads) + e- → A-(ads)), whereas a positive h+ is transferred to a donor molecule (D(ads) + h+ → D+(ads)). In this view, the aim of this research was to assess the photoactivity of TiO2 and ZnO on the degradation of different pesticides, included as Priority Hazardous Pollutants by the EU, under sunlight irradiation at pilot plant scale. For this purpose, we have previously studied their leaching potential through the soil and the role of the most important operating parameters (proportion of crystalline phases, catalyst loading, effect of the addition of an electron acceptor, pH, light intensity, initial concentration of pollutants, and interfering substances) on the photooxidation of the studied pesticides. Results show that addition of exogenous organic matter -composted sheep manure (CSM), spent coffee grounds (SCG), composted pine bark (CPB) and coir (CR)- to a typical Mediterranean soil (Hipercalcic calcisol) with low content of organic matter increased the sorption of the studied pesticides. Downward movement of all pesticides was strongly reduced in amended soils most likely because the enhanced sorption preventing pesticide leaching. Accordingly to the obtained results, addition of organic wastes could be beneficial in reducing the risk of groundwater pollution associated with the presence of the studied pesticides in the soil. On the other hand, photocatalytic experiments showed that the addition of semiconductors (ZnO and TiO2) in tandem with an electron acceptor (Na2S2O8) strongly enhances the degradation rate of the pesticides compared with the results obtained in the photolytic tests. This is accompanied by increased but incomplete mineralization, thus implying the formation of stable reaction intermediates; several of these were successfully identified and quantified. The efficiency of the catalysts in the photooxidation of the pesticides was in the order: ZnO > TiO2. In our conditions, the half-lives ranged from 3 to 7 min in the ZnO/Na2S2O8 system. In summary, the use of semiconductor materials such as ZnO or TiO2, in combination with Na2S2O8 and a renewable source of energy like sunlight, offers an effective, rapid and economical technology for surface and groundwater remediation, mainly in some Mediterranean areas like SE of Spain receiving more than 3000 h of sunlight per year. Keywords: Degradation, soil, leaching, drinking water, pesticides, priority and preferential substances, solar photocatalysis.
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    Residuos de inecticidas organoclorados en suelos : Campo de Catagena / Miguel Angel Cámara Botía; directores, Simón Navarro Blaya, Alberto Barba Navarro.
    (Murcia : Universidad de Murcia, Departamento de Química Agrícola,, 1980) Cámara Botía, Miguel Ángel
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